新疆理化所創(chuàng)制全波段相位匹配晶體的研究成果 今日關(guān)注

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短波紫外全固態(tài)相干光源具有光子能量強(qiáng)、可實(shí)用化與精密化、光譜分辨率高等特點(diǎn)，在激光精密加工、信息通訊、前沿科學(xué)及航空航天領(lǐng)域具有重大應(yīng)用價(jià)值。獲得全固態(tài)短波紫外激光的核心部件是非線性光學(xué)晶體，在非線性光學(xué)過程中，若使基頻光的能量源源不斷地轉(zhuǎn)換到倍頻光，需要保持基頻光激發(fā)的二次極化諧波和倍頻光在晶體中位置時(shí)刻相同，然而由于晶體的本征色散導(dǎo)致基頻光和倍頻光的折射率不同，進(jìn)而導(dǎo)致兩束光在晶體中群速度不同，無法實(shí)現(xiàn)倍頻光的持續(xù)增長，此為相位失配。

因此，在晶體中實(shí)現(xiàn)應(yīng)用波段相位匹配被普遍認(rèn)為是最困難的技術(shù)挑戰(zhàn)，決定最終激光輸出的功率和效率。目前有多種技術(shù)方案可供選擇，如晶體各向異性的雙折射相位匹配技術(shù)、晶體內(nèi)部自發(fā)疇結(jié)構(gòu)的隨機(jī)準(zhǔn)相位匹配技術(shù)和人工微結(jié)構(gòu)準(zhǔn)相位匹配技術(shù)等。

其中，利用晶體各向異性的雙折射相位匹配技術(shù)是應(yīng)用最為廣泛的彌補(bǔ)相位失配的有效途徑，該技術(shù)利用各向異性晶體的雙折射特性，使一定偏振的基頻光沿晶體的特定方向入射，或者改變晶體的溫度，實(shí)現(xiàn)角度或者溫度相位匹配，即使基頻光和倍頻光在晶體中特定方向傳播時(shí)的折射率相同，該方案轉(zhuǎn)換效率高，但現(xiàn)有晶體均存在相位匹配波長損失，即可用晶體紫外截止邊和最短相片匹配波長的差值表征（λcutoff－λPM）。

圖 GFB晶體結(jié)構(gòu)、微觀性能分析及晶體照片

中國科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所晶體材料研究中心潘世烈研究團(tuán)隊(duì)長期致力于新型紫外、深紫外非線性光學(xué)晶體的設(shè)計(jì)與合成。團(tuán)隊(duì)前期基于領(lǐng)域前沿進(jìn)展的研究和對非線性光學(xué)晶體雙折射相位匹配現(xiàn)狀的剖析，在特邀綜述中（Angew. Chem. Int.Ed.2020, 59, 20302－20317）首次提出關(guān)于非線性光學(xué)晶體一種理想狀態(tài)的假設(shè)，即在基于雙折射相位匹配的非線性光學(xué)晶體中，是否可以實(shí)現(xiàn)“紫外截止邊等于最短匹配波長”的理想狀態(tài)？

若該假設(shè)在晶體中得以實(shí)現(xiàn)，將為晶體在整個(gè)透過范圍內(nèi)均實(shí)現(xiàn)雙折射相位匹配提供新途徑和新思路。近期，該團(tuán)隊(duì)創(chuàng)制一類新非線性光學(xué)晶體，即全波段相位匹配晶體，該類晶體基于應(yīng)用最為廣泛的雙折射相位匹配技術(shù)，且可以實(shí)現(xiàn)對晶體材料透過范圍內(nèi)任意波長的相位匹配。揭示了全波段相位匹配晶體的物理機(jī)制，從折射率的微觀表達(dá)及雙折射色散曲線、折射率色散曲線和相位匹配等光學(xué)條件等角度出發(fā)，給出兩種獨(dú)立的全波段相位匹配晶體的評價(jià)參數(shù)，并將此評價(jià)參數(shù)應(yīng)用于一些經(jīng)典的非線性光學(xué)晶體材料，討論以此參數(shù)評估晶體相位匹配波長損失的可行性和普適性。

基于此獲得一例非線性光學(xué)晶體（GFB）。實(shí)驗(yàn)通過多級變頻的方案或光參量技術(shù)方案，研究晶體在整個(gè)透過范圍內(nèi)的直接倍頻輸出能力，基于相位匹配器件已經(jīng)實(shí)現(xiàn)193.2－266 nm紫外／深紫外可調(diào)諧激光輸出，驗(yàn)證其該晶體全波段相位匹配能力，使該晶體成為目前首例且唯一一例實(shí)現(xiàn)了全波段雙折射相位匹配的紫外／深紫外倍頻晶體材料，該材料193.2 nm處晶體透過率＜0．02％，依然可以實(shí)現(xiàn)倍頻激光輸出，驗(yàn)證其全波段相位匹配特性。更重要的是，該晶體具有優(yōu)異的線性和非線性光學(xué)性能，如短紫外截止邊（～193 nm），大有效倍頻系數(shù)（deff ＝ 1.42 pm／V）、短相位匹配波長（～194 nm）和高抗激光損傷閾值（＞BBO＠ 266／532 nm, 8 ns, 10 Hz）等，是具有應(yīng)用前景的266 nm激光用非線性光學(xué)晶體材料。

相關(guān)研究成果以全文形式發(fā)表在《自然·光子學(xué)》（Nature Photonics）（Nat． Photon. 2023, DOI： 10.1038／s41566－023－01228－7），中國科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所為唯一通訊單位，米日丁·穆太力普和韓健研究員為第一作者，潘世烈研究員為通訊作者。同時(shí)該研究工作得到科技部，國家基金委和中科院等項(xiàng)目的資助。

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